coulomb kümelerinin kararlılığı ve termodinamiği - KUAIS

COULOMB KÜMELERİNİN KARARLILIĞI VE
TERMODİNAMİĞİ
Ersin Yurtsever
Koç Üniversitesi, Rumelifeneriyolu, Sarıyer 34450, İstanbul
ÖZET
Bu çalışmada benzer yük taşıyan parçacıkların, dış etkenlerin etkisi altında oluşturdukları
yapılar ve bunların termodinamiği anlatılmaktadır. Coulomb kümeleri adı verilen bu
sistemlerin değişik yapısal özellikleri ve gösterdikleri faz geçişlerine ait örnekler
verildikten sonra tam çözüme ulaşmamış sorular tartışılmıştır.
GİRİŞ
Benzer elektrik yükü taşıyan parçacıkların normal koşullarda bir araya gelip kararlı
sistemler oluşturması karşılaşılan bir durum değildir. Parçacıkların arasındaki itici
kuvvetler bu sistemlerin termodinamik olarak kararlı hale gelmesine engeller. Bununla
beraber 1930’lu yıllarda E.Wigner, belirli koşulların sağlandığı durumlarda yüklü
parçacıkların bir arada olabileceğini önerdiği gibi, oluşturacakları kararlı yapıların da
geometrisini vermiştir(1,2). Aslında o yıllar için önemli olan kaçınım enerjisi problemi
için yapılan bu çalışmada, Wigner “eğer elektronların kinetik enerjisi olmasaydı,
potensiyel enerjinin minimumuna karşılık gelen yüzey merkezli kübik yapıları
oluşturacaklardı” demektedir. Wigner kristalleri olarak bilinen bu sistemler daha sonraları
değişik deneylerde gözlenmiştir (3-5).
1986 yılında Ikezi, elektronlara göre makroskopik sayılacak sistemlerde de benzer
yapılaşmanın görülebileceğini öne sürdü (6). Bu makalede hangi plazma koşullarında,
yüklü parçacıkların iki-boyutlu ve dengede duran yapılar oluşturacağı tartışıldı. Kısa bir
süre sonra da Ikezi’nin öngördüğü koşullarda ve başka sistemlerde de Coulomb yapıları
gözlenmeye başladı. İlk deneylerden birinde (7) eksi yüklü ve 10µm çapındaki SiO2
kürecikleri plazma içerisinde tutuldu ve bir optik mikroskopu ile gözlendi. Plazma
koşullarının değişmesi ile değişik geometrik yapıların oluştuğu görüldüğü gibi, rf
kuvvetinin arttırılması ile düzenliliğin çok daha az olduğu “sıvı” yapılara geçiş izlendi.
Benzer deneyler A.Melzer tarafından da gerçekleştirildi ve aynı boyutlardaki melaminformaldehit küreciklerin plazma içerisinde oluşturduğu tabakalar video kameralar vasıtası
ile incelendi. Rf kuvvetini arttırma veya gaz basıncı düşürme yoluyla, düzenli yapılardan
akışkan sistemlere geçişlerin olduğu vurgulandı. Bu gözlemlerin, iki-boyutta erime
probleminin anlaşılmasına katkısı önemlidir. Parçacıkların tek tek gözlenebilmesi ve
plazma koşullarının değiştirildikten sonra sistemin çabuk bir şekilde dengeye gelmesi, faz
geçişini çalışmada önemli kolaylıklar getirmektedir. Bu deneyler sırasında raslanan ilginç
bir olay da, halkalar halinde oluşmuş yapıların açısal bir momentum kazanımı ile dönmeye
başlaması olmuştur. Sistemin katı-sıvı geçişlerinde önemli rol oynayacak bu hareketlere
tekrar döneceğiz. Başka plazma deneylerinde de parçacıkların hareketlerinden doğan
titreşim spektrumları homojen sistemler için incelendiği gibi (9,10) tabaka dışına
yerleştirilen ek parçacıkların etkisi altında da çalışılmıştır (11).
İkinci bir grup deney de paramanyetik koloidal parçacıkların değişik koşullarda asılı bir
durumda dengeye getirilmesi üzerine olmuştur. Önce polisitiren kürecikler Fe2O3
eklenerek süperparamanyetik hale getirilmişlerdir. Daha sonra dışarıdan uygulanan zayıf
bir manyetik alan ile bir su damlacığı üzerinde hava/su arayüzeyinde tutulmuşlardır(12).
Benzer deneylerde sülfat grupları ile yüklenmiş polisitiren küreleri, iki lazer kullanarak
oluşturulan ışık alanı altında sabitleştirildiği gibi (13), polimetilmetakrilat bir filmin
yüzeyinde yapılan oyuklara süpermanyetik parçacıkların yığılması ve manyetik bir alanın
etki etmesi ile elde edilen iki-boyutlu kristaller de çalışılmıştır(14).
Bir üçüncü grup deneyde ise milimetre boyutundaki çelik bilyeler, bir elektrot yüzeyinde
ve dairesel bir çerçeve içerisinde hapsedildikten sonra bir voltaj uygulanarak birbirlerini
itmeleri sağlanmıştır. Sistemi çevreleyen duvarda da parçacıkları iten bir potensiyel olduğu
için, denge koşullarını sağlamak mümkün olmuştur (15). Benzer bir deneyde ise altıgen bir
çerçeve içerisinde hapsedilen çelik küreler incelenmiştir.
Son bir grup deneyde ise Mg+ ve Ca+ iyonları doğrusal Paul tuzağında tutulmuşlardır (1720). Bu deneyde iyonlar 3-boyutlu Coulomb kristalleri oluşturmaktadırlar. İki boyutlu
kümelere benzer şekilde kabuk yapıları ve faz geçişleri gözlenmiştir. Deney koşullarının
değişmesi ile anizotropik yapılar da bulunmuştur.
MODEL ve YÖNTEMLER
Model
Bütün bu deneylerin ortak yönünü, birbirini iten parçacıkların bir dış tuzak yardımı ile
hapsedilip dengeye getirilmeleri oluşturmaktadır. Parabolik bir potensiyel içerisinde
hapsedilen ve aynı elektrik yüküne sahip olan iki parçacık düşünelim. Birbirlerini
itecekleri için potensiyel eğrisi üzerinde yukarı doğru çıkmaya çalışacaklar ve kinetik
enerjileri yettiği sürece de yükseleceklerdir. Duvar ise sonsuza kadar yükseldiği için,
parçacıkların yükseleceği bir en son nokta olacak ve orada belirli bir mesafede kararlı yapı
oluşturacaklardır. Bu basit şemadan yola çıkarak, sistemin toplam enerjisini genel bir ifade
olarak yazabiliriz:
E = Σ pi2/2mi + Σ Σ qi qj / rijn e(-κ rij) + A Σ (xi2+ρyi2)
(1)
Bu denklemde E toplam enerji (Hamiltonyen)dir. Her parçacık kütlesi (mi), yükü (qi),
momentumu (pi) ve düzlemdeki koordinatları (xi,yi) ile tanımlanır. Parçacıklar arasındaki
etkileşmeler parçacıklar arası mesafenin (rij) fonksiyonu olarak ifade edilirler. Elektrik
yüklü parçacıklar için n=1 ve manyetik parçacıklar için de n=3 kullanılır. Üstel terim ise
parçacıkların birbirlerini perdelemesini gösterir. κ = 0 olduğu durum saf Coulomb
potensiyeline karşılık gelmektedir ve uzun mesafelere kadar etki eden bir itme kuvvetini
gösterir. κ arttıkça potensiyelin etki alanı düşer. Denklem 1 deki son terim ise parçacıkları
bir arada tutan parabolik bir tuzaktır. A tuzağın şiddetini ve ρ da anizotropisini tanımlar.
Bu modeli kullanarak, Coulomb kümelerinin iki önemli özelliği çalışılabilir. Öncelikle
potensiyel enerji yüzeyinin (PEY) üzerindeki minimum enerjiye karşı gelen yapılar
bulunarak sistemlerin 0 K’deki kararlı hallerinin neler olacağı hesaplanabilir. Daha sonra
sıcaklığın etkisini katarak bu sistemlerin dinamik ve termodinamik özellikler çeşitli
istatistik mekanik yöntemler kullanılarak hesaplanabilir. Bir önceki seksiyonda özetlenen
deneysel çalışmalar ile birlikte, çok sayıda hesaplamalı çalışmalar yapılmıştır. Bu
hesapların neredeyse tamamında denklem 1’de verilen enerji fonksiyonunun çeşitli
varyasyonları kullanılmıştır. İki-boyutta çalışmanın, üç-boyuttaki kümelerle çalışmaya
göre önemli bir avantajı gerek kararlı yapıları ve gerekse de bu yapıların uğradığı
değişiklikleri sınıflandıracak ölçütlerin çeşitliliği olmuştur.
Kararlı yapıların eldesi
Kararlı yapılar, PEY üzerinde minimum enerjiye karşılık gelen geometrik yapılardır.
Sistemin kompleksliğine göre bu yapıların sayısı bir olabildiği gibi sonlu ama 1020 gibi çok
yüksek rakamlara da çıkabilir. En düşük enerjili yapıya mutlak (global) minimum
diğerlerine ise yerel (local) minimumlar denir. Bu yapılar çeşitli optimizasyon teknikleri ile
bulunabilirler. Optimizasyon çok eski bir problem olup, genel çözüm yöntemleri yerine,
probleme bağlı sayısal tekniklerin geliştirilmesine ihtiyaç gösterir. Bu nedenle,
moleküllerin, kümelerin veya makrosistemlerin kararlı hallerini bulmak için kuantum veya
klasik mekanik yaklaşımlar içerisinde değişik yöntemler geliştirilmiştir. Coulomb
kümelerinin, bilhassa bizim ilgilendiğimiz makroskopik kümelerin yapıları da klasik
mekanik yöntemlerle çalışılmaktadır. Optimizasyon için kullanılan yöntemleri kabaca iki
gruba ayırmak mümkündür. Bir grupta moleküler simülasyon yöntemlerinin değişik
varyasyonları varken diğerinde genel optimizasyon yöntemlerinin bu sistemler için
özelleştirilmiş şekilleri kullanılır. Optimizasyonun, tarihsel olarak çok eski bir problem
olmasına rağmen genel çözümlerinin olmamasının nedenlerinin başında genel minimum
noktanın bulunmasına ait hiçbir ölçütün olmaması gelir. Hangi yöntem kullanılırsa
kullanılsın, belirli bir optimum noktaya (toplam türevin bir eşik değerinden küçük olması
ile tanımlanan) ulaşmak olasıdır. Önemli soru, bulunan bu noktanın en kararlı (düşük
enerjili) yapı olup olmadığını belirleyecek hiçbir ölçütün olmamasından
kaynaklanmaktadır. Hatta, yöntemlerin bir çoğunda minimum yapıların yanında eyer
noktası denilen başka optimum noktalar da elde edilir. Bu noktaların sınıflandırılması
potensiyelin koordinatlara göre ikinci türevinin özdeğerlerinin incelenmesi ile yapılır. Eğer
bütün özdeğerler sıfırdan büyük ise, nokta bir minimuma karşılık gelir. Sadece bir adet
sıfırdan küçük özdeğer içeren sistemler ise birinci derecede eyer noktaları olup, kimyasal
reaksiyon mekanizmalarında çok kullanılan geçiş halleri karşılık gelmektedirler. Bütün bu
noktaların bulunması ve birbirlerine olan bağlantılarının derlenmesi ise sistemin
dinamiğini açıklayan ana denklemleri (master equation) oluşturabilir.
Moleküler simülasyonlardan kararlı yapıları elde etmek için kullanılan yöntemlerden biri
Monte Carlo’dur (MC). Bu yöntemde ana fikir, bir başlangıç yapısından başlayıp,
parçacıkların rastsal hareketleri ile kararlı yapılara yaklaşmaktır. Boltzman faktörüne bağlı
bir geçiş olasılığı ile de faz uzayının enerji açısından önemli bölgelerini (düşük enerjili)
taramak mümkün olur. Çok düşük sıcaklıklarda MC yavaş çalışmakla beraber minimum
enerji yapılarını kullanmakta başarılı olmaktadır. Bir diğer teknik ise Moleküler Dinamik
(MD) simülasyonunu esas alır. Bu simülasyonlarda, parçaçıkların zaman içerisindeki
hareketleri Newton denklemleri veya onun eşdeğer formları kullanılarak hesaplanır.
Hareket sırasında belirli aralıklarda kinetik enerjinin sistemden alınması ile potensiyel
enerji yüzeyindeki çukurlara ulaşılabilir. “Simulated annealing” veya “quenching”
algoritmaları bu mantığı taşımaktadırlar. Gerek optimizasyon gerekse de simülasyon
yöntemleri iki ciddi problemle karşı karşıyadırlar. Birinci problem faz uzayının
karmaşıklığından kaynaklanır. 500 parçacık içeren bir sistem, MC’de 1500 boyutlu bir
uzayda hareket etmektedir. MD gibi momentumun da işin içerisine girdiği durumda bu faz
uzayının boyutu 3000’e çıkmaktadır. Sonlu bir hesapta, bütün bu faz uzayının taranması,
günümüz bilgisayarları ile bile çok kolay değildir. Öte yandan, potensiyel enerji yüzeyinin
üzerindeki minimum yapılar birbirine geçiş halleri ile bağlıdır. Eğer bu bağlantıdaki enerji
farkları (aktivasyon enerjileri) çok büyük ise, sayısal yöntemlerin bu yüksek eşiklerin
üzerinden geçip faz uzayının diğer bölgelerini taramaları da çok zordur. Bu nedenlerle de
mutlak minimuma ulaşılıp ulaşılmadığı her zaman ispatlanmamış bir nokta olarak kalacağı
gibi, yanlış tanımlanmış minimum enerji yapılarını da bulmak olasıdır.
Faz geçişleri
Deneysel çalışmalarda gözlenen ilginç bir özellik de, parçacıkların hareketlerinin deney
koşullarıyla değişiminden ortaya çıktı. Sıcaklığın artması ile (veya benzer parametrelerin
değişimi, örneğin basıncın azalması ile) hareketin tipleri ve boyutları değişmeye başladı.
Düşük sıcaklıklarda denge konumları etrafında küçük titreşimler yapan parçacıklar, daha
yüksek sıcaklılarda halkalar içerisinde dönmeye başlıyorlar ve sıcaklık arttıkça halkalar
arasında parçacık alışverişi (kimyasal terminolojideki izomerizasyon) gerçekleşiyordu. Bu
hareketlilik katı-sıvı faz geçişine andıran bir özellik sergilemekteydi. Her ne kadar sonlu
sistemlerde faz geçişinden bahsetmek tartışılabilecek bir kavram ise de, kümeleri çalışan
pek çok bilimci bu özelliğe “erime” adını vermekte çok tereddüt etmemektedirler. Sonlu
sistemlerde faz geçişlerinin güzel bir tartışması D.J.Wales’in kitabında verilmektedir (21).
İki faz arasındaki denge sabitine bakacak olursak:
K= exp(-N ∆µ / kT )
(2)
Bu ifadede N parçacık sayısı, ∆µ iki faz arasındaki serbest enerji farkı, k Boltzmann sabiti
ve T de sıcaklıktır. N çok büyük ise, denge sabiti K ya 0 ya da sonsuz olur ki bu da tek faza
karşılık gelir. Öte yandan kümelerde olduğu üzere sonlu ve küçük N durumlarında, belirli
bir sıcaklık aralığında K sabit kalır. Bunun anlamı çok keskin olmayan bir geçiş olduğu
kadar, her iki fazda bulunan parçacık sayılarının karşılaştırılabilir olması anlamına da gelir.
İki fazın aynı anda bulunabilmesi (phase coexistence) kümelerde sayısal yöntemlerle
gözlenmiş bir olaydır ve fiziksel açıdan ise bir kümenin değişik sürelerde katı veya sıvı
davranışı göstermesi olarak tanımlanabildiği gibi bazı parçacıkların sıvı diğerlerinin de katı
olması şeklinde de yorumlanabilir. Lennard-Jones kümelerinde N=7 den itibaren hem
erime gözlenmiş hem de her iki fazın da beraberce bulunduğu haller ortaya çıkmıştır. Faz
geçişlerin incelemenin en standart yöntemi MD simülasyonlarıdır. En çok kullanılan
mikrokanonik sistemde parçacık sayısı, hacim ve toplam enerji sabit (N,V,E) tutulur.
Parçacıklar arası etkileşme potensiyelleri tanımlanır ve her parçacık üzerinde etki eden
kuvvet, bu potensiyelin negatif türevinden hesaplanır. Zaman içerisindeki hareket ise
Newton veya Hamilton denklemlerinin sayısal çözümlerinden elde edilir. Trajektöri olarak
adlandırılan zaman serisi ise her parçacığın konumunu ve momentumunu zamana bağlı bir
fonksiyon olarak saklar. Bu serilerin istatistiksel analizi de istenen termodinamik özelikleri
verir.
Erime olayını takip etmek için değişik özellikler kullanılabilir. En çok kullanılan ifade
Lindemann indisidir. Bağ uzaklılıklarının dalgalanması olarak da isimlendirilen bu terim:
δ = ΣΣij ( <rij2> - <rij>2) ½ / <rij>
(3)
0,1’in altında ise katı, üzerinde ise sıvı faza karşılık gelir. rij i ve j parçacıkları arasındaki
mesafedir ve <> bütün zaman üzerinden ortalamayı gösterir. Toplam enerjinin veya
sıcaklığın fonksiyonu olarak Lindemann indisinin değişiminden faz geçişinin varlığı ve
karşılık geldiği sıcaklığın bulunması olasıdır. Gene dinamik ikinci bir ölçüt ise maximum
Lyapunov üstelidir. Kaos teorilerinden gelen bu ölçütte, birbirine çok yakın mesafede
başlayan iki sistemin, zaman içerisinde uzaklaşmalarının ne kadar üstsel bir ifade
oluşturduğu hesaplanır.
lim t→∞ d(t)/d(0) = exp(-λ t)
(4)
d(t) iki seri arasındaki uzaklık, t zaman ve λ da Lyapunov üstelidir. λ =0 ise, iki seri
benzerliklerini korur ve toplam dinamik sistem düzenli olarak tanımlanır. λ >0 olduğu
durumlarda, benzer koşullarda başlayan sistemler birbirinden çok farklı şekiller
gidebilirler. Kaotik olarak tanımlanan bu sistemlerin içgüdüsel olarak sıvı hale karşılık
gelecekleri ve λ >0 a geçiş bölgesinin erime sıcaklığını vereceği düşünülebilir.
Erimeyi verecek son bir ölçütte ısı kapasiteleridir. Katı ve sıvı fazların ısı kapasiteleri
birbirinden farklıdır ve sistemin ısı kapasitesi sıcaklığın bir fonksiyonu olarak incelendiği
zaman, erime sıcaklığında bir tekillik gösterir. MC simülasyonları ile sabit hacımdaki ısı
kapasitelerini (Cv) hesaplamak mümkündür. MC adımları sırasında bulunan potensiyel
enerji değerleri bir histogram altında toplanır. Değişik sıcaklıklardaki histogramların
birbiriyle uyumlu hale getirilmesi (22) ile yoğunluk fonksiyonu (density of states) ve
oradan da enerji ile onun sıcaklığa göre türevi hesaplanabilir. Kararlı yapılar bulmada
karşılaşılan ve konfigürasyon uzayının karmaşıklığından dolayı ortaya çıkan sayısal
sorunlar burada da kendini gösterirler. Faz uzayını kısıtlı bir şekilde tarayan sistemlerden
hatalı sonuçların çıkması da olasıdır.
SAYISAL DENEYLER VE SONUÇLARI
Kümeleri en ilginç kılan özellik, gerek termodinamik gerekse de dinamik özelliklerin
parçacık sayısına kuvvetli bir bağımlılık göstermeleridir. Herhangi bir fiziksel ölçümü,
örneğin enerji, erime sıcaklığı, yüzey enerjisi, iyonlaşma enerjisi veya kristallik gibi,
parçacık sayısına göre çizersek kabaca Şek.1’deki şemayı elde ederiz.
Şekil.1. Fiziksel özellikler ve parçacık sayısı arasındaki ilişkinin şematik gösterimi
β bölgesinde sistemin P özelliği artık parçacık sayısından bağımsızdır ve termodinamik faz
oluşmuştur. Buna karşılık α bölgesinde ise parçacık sayısı arttıkça, P özelliğinin ne şekilde
gelişeceğini kestirmek mümkün olmamaktadır. Bu parçacık sayısı ile değişen davranış
büyük ölçüde nanobilimlere de gözlenmektedir. Aslında kümeleri, nanoparçacıkların atası
saymak da çok yanlış olmayacaktır.
Bu çalışmada, Coulomb kümelerinin değişik davranışlarının parçacık sayısı ile ilişkisi
anlatılacaktır.
Yapısal özellikler
Coulomb kümelerinin deneysel olarak gözlenmeleri ile beraber, sayısal yöntemlerle de
kararlı yapıları bulunmaya başladı. Bu çalışmalarda daha çok iki-boyutlu (23-25) ve üç
boyutlu (27-30) kümelerin mutlak minimum yapıları verildi ama bazı yarı-kararlı yerel
konfigürasyonlar (25) da tartışıldı. Oluşan yapılarda bilhassa az sayıdaki parçacıklı
sistemlerde belirgin bir kabuk yapısı gözlendi. Bu yapıda, merkezden dışarı doğru iç içe
halkalar oluşmaktadır. Halkaların sayısı veya her halkadaki atom sayısını önceden tahmin
etmeyi sağlayacak bir formül bulunamadığı gibi, bu sayıların neden kararlı yapılar
oluşturduklarına dair bir teori de bulunmamaktadır. Şekil 2’de bazı N (parçacık sayısı)
değerleri için en kararlı yapılar verilmektedir. Bu yapılar genelde (1,7,13) şeklinde bir
gösterim ile verilmektedir ve örnek de N=20 için merkezde bir parçacık ve etrafında 7 ve
13 parçacık içeren iki halkadan oluştuğunu simgelemektedir.
Çalışmalarımızda mutlak kararlı halin yanında, mümkün olduğu sürece bütün minimum
enerji geometrilerini de bulmak istediğimiz için daha önce ikili Lennard-Jones kümeleri
için geliştirdiğimiz bir Monte Carlo – optimizasyon yöntemi olan “Basin hopping Monte
Carlo” kullandık (31). Scherega (32) tarafından öne sürülen bu yöntem temelinde Monte
Carlo ile optimizasyonu arka arkaya kullanmaya dayanır. MC sırasında periyodik
aralıklarla kümenin veya molekülün o andaki yapısı alınır ve bir optimizasyona tabi
tutulur. Böylelikle elde edilen yapıdaki parçacıkların koordinatları, rastsal olarak seçilen ve
göreceli olarak büyük adımlar içeren bir MC sürecinden geçer. Amaç, kümenin düştüğü
minimumdan, geçiş enerjileri yüksek bile olsa çıkabilmektir. Bu MC yapılmadığı takdirde,
huni olarak adlandırılan ve benzer pek çok minimumu içeren bölgelerden çıkmam
mümkün olmayacak ve faz uzayının diğer kısımlarını da denemek olasılığı ortadan
kalacaktır. Dönüşümlü olarak MC-optimizasyon adımlarından geçtikten sonra bulunmuş
yapılardan bir veri tabanı oluşturulur. İsimdeki “basin hopping” de, içinde bulunulan
vadiden çıkmayı tarif etmektedir. Coulomb kümelerinde mutlak minimumu bulmak için
300 civarında optimizasyon içeren bir hesap yapmak yeterli olmaktadır. Bu tarz sistemlerin
kendi içerisinde de bir optimizasyon gerekebilir. Örneğin MC adımlarının büyüklüğü,
optimizasyonlar arasındaki MC adım sayısı ve sıcaklık doğal olarak sonuçların ne kadar
çabuk elde edildiğini etkilemektedir. Bizim yöntemimizde “conjugate gradient”
optimizasyon yöntemi olarak kullanılmaktadır. Bu sistemin bir sorunu, minimum enerjileri
yanında eyer noktalarının da bulunmasıdır. Yöntemin bu iki tip optimum noktayı
ayıramaması nedeniyle, oluşturulan veritabanındaki her yapı, tekrardan küçük bir
tedirginliğe uğratılıp optimize edilmiştir. Daha sonra Hessian özdeğerlerinin hepsinin
pozitif olması koşulunu sağlamayanları atarak son liste oluşturulmuştur. Bütün izomerlerin
eldesi için N=50 durumunda değişik rastsal yapılardan başlayan 200 MC hesabı yeterli
olmaktaysa da, N=100 için 1500 hesap hala tam bir sonuç vermeyebilmektedir (33).
Şekil 2.de bazı kümelerin en kararlı hallerinin geometrik yapıları verilmiştir. Küçük N
değerleri için, halka yapıları açık bir şekilde görülmektedir ama sayı arttıkça, bu tanımlama
ancak kümenin dış kısımlarında geçerli olmaktadır. Wigner’in öngördüğü yapılar (1,2)
N=50 için, kümenin orta kısımlarında açık olarak görülmektedir.
Şekil 2. Parabolik tuzak altında hapsedilmiş bazı kümelerin (N≤50) mutlak minimum
enerji yapıları
Denklem 1 deki modelde iki zıt kuvvet bulunmaktadır. Coulomb formulü ile tanımlanan
itici kuvvet parçacıkları bir örgü üzerinde tutmaya çalışmaktadır. Diğer yandan parabolik
tuzak ise halkalar oluşturmaya çalışmaktadır. Kümenin dışında tuzak etkili iken iç
kısımlarında ise Coulomb kuvvetleri sistemi belirlemektedir. Bu iki bölge arasında kalan
arayüzeyler ise topolojik bozukluklar olarak tanımlanır (34-38).
Şekil 3. N=500 için en kararlı yapıdaki parçacıkların topolojik dağılımı
Şekil 3’de N=500 için mutlak minimum enerji yapısının bir şeması verilmiştir. Bu şemanın
oluşturulmasında beyazdan siyaha giden bir gri renk rampası kullanılmıştır. Eğer yapı bir
Wigner kristali gibi olsaydı, her parçacığın etrafında 6 eşdeğer komşudan oluşacak bir
altıgen yapı bulunacaktı. Biz, her parçacığın en yakın 6 komşusunun aralarındaki açıyı,
daha doğrusu bu açı ile 600 arasındaki farkı, kristalinite ölçütü olarak kullandık. Açık
renkler mükemmele yakın bir altıgen yapıyı tanımlamaktadır. Doğal olarak en dıştaki halka
bir sınır oluşturmakta ve hiçbir şekilde bir hekzagonal yapıyı gerçekleştiremeyeceği için
siyah renktedir. İki faz arasındaki geçiş bölgelerinde ise en belirgin özellik ise bir düzenin
olmamasıdır. Diğer kararlı yapılara da bakıldığı zaman bu düzensizliğin Coulomb
kümelerinin genel bir özelliği olduğunu görüyoruz. Bu ara bölgelerin, kümelerin
erimesinde önemli bir rol oynadığı düşünülse de, henüz ne oluşmalarındaki sistematik ne
de erimeye olan etkilerini derleyen bir teori henüz geliştirilememiştir.
Kümelerin kararlılığı
Kümelerin toplam enerjilerinin parçacık sayısına bağımlılığı kabaca üstel bir dağılım
göstermektedirler. Bununla beraber bu dağılımın içerisindeki küçük oynamalar göreceli
olarak daha kararlı durumları veriyor olabilir. Lennard-Jones kümelerinde bu tarz
normalden farklı bir kararlılık gösteren büyüklükler bulunmuş ve bunlara sihirli sayılar adı
verilmiştir. Benzer şekilde çok bilinen örnek ise 60 karbon içeren fulleren olmuştur. Kütle
spektrometresi ölçümlerinde 60 ve 70 karbon atomu içeren kümeler, diğerlerine göre çok
daha fazla bulunmakta ve özel bir termodinamik kararlılığa işaret etmektedirler. Coulomb
yığınlarında ise üstel dağılımın içindeki farklılıkları yakalamak için değişik ölçütler
denedik. Enerjinin kendisi veya parçacık sayısına göre birinci türevinin değişimi bu
konuda bir fikir vermemektedir. Enerjinin ikinci türevi ise, ki E(N+1)-E(N-1)-2E(N) olarak
yaklaşık bir şekilde hesaplanabilir, bu kararlılık için kullanılabilir. Daha önce bu ölçütü
hem 3-boyutlu Coulomb kümeleri için (39) hem de Helyum damlacıkları içerisindeki K+
iyonları (40) için kullandık. Şekil 4’de bu kararlılık ölçütünün parçacık sayısı ile değişimi
verilmiştir.
Şekil.4 Parçacık sayısı ile mutla minimumdaki kümenin kararlığının değişimi
Kullanılan bu ölçüte göre, bazı büyüklükler örneğin N=7,11,13,18,20,34,37 ve 45 daha
kararlı yapılar oluşturmaktadır. Bu kararlı yapıların kabuk sayıları veya kabuklardaki
parçacık sayıları, kararlılığın nedenlerine ait bir ışık tutmamaktadırlar. O nedenle iki ayrı
yorumda bulunmak mümkün olabilir. Birincisi yapısal özelliklerin, bir diğer deyişle
parçacık sayılarının dağılımının kararlılığa bir etkisi olmadığıdır. Diğer bir yorum ise
kararlılığı daha doğru belirleyen ölçütlerin gerekliliğidir. Ne yazık ki, atomik kümelerin
incelenmesinde kullanılan ve değişik sayılarda atom içeren kümelerin bulunma
olasılıklarını ölçen kütle spektrometresi gibi bir deney bu sistemler için bulunmamaktadır.
Sayısal olarak kullanılan ölçütler ise farklı özelliklere odaklanmaktadırlar. Örneğin,
enerjilerle bu enerjilere uydurulan bir parametrik fonksiyon arasındaki fark kararlılık
ölçütü olarak da kullanılmıştır (41). Ama bu ölçüt Coulomb kümelerindeki ince
farklılıkları verecek duyarlılıkta bulunmamıştır. Tarafımızdan denenen başka bir ölçütte
mutlak minimum ile buna en yakın enerjideki yapının arasındaki enerji farkını kullanmak
olmuştur. Termodinamik kararlılık (bir şekilde Boltzmann dağılımları) ile benzer olacağını
düşündüğümüz bu ölçüt ise, Şekil.4’de verilen davranışa bazı bölgelerde çok benzemekte
ama diğer yerlerde ise farklılıklar göstermektedir. Aslında bu ölçütün daha iyi çalışabilir
hale gelmesi için, bir sonraki kısımda tartışılacak olan eyer noktaları ve onlarla
bağlantısının da belirlenmiş olması gerekmektedir. Bir başka deyişle termodinamik
kararlılık ile geçiş olasılıklarını da içeren kinetik kararlılığın bir arada kullanılması daha
kapsamlı bir sonucu ortaya çıkarır. Bu konuda henüz yayınlanmış bir çalışma
bulunmamaktadır.
Potensiyel enerji yüzeyinin topolojisi
PEY topolojisinden, yüzey üzerindeki minimum noktaları, birinci derecede eyer noktaları
ve bunları birbirine bağlayan şemalar anlaşılmaktadır (42). Bu bağlantıların oluşturulması
ile eldeki sistemin camsı yapılar oluşturma (glass former) veya belirli bir yapıya yönelme
(structure seeker) özelliklerinden hangisinin olduğunu anlamak mümkün olur. Ayrıca
PEYnin farklı karakterlerdeki bölgelerinin tanımlanması, sistemin bütün dinamiğinin kaba
bir şekilde incelenmesini sağlayabilir. Bu farklı karakterdeki bölgelerden edilen bilgi bir
araya getirilerek termodinamik özellikler bulunabileceği gibi, bölgeler arası geçişlere
bakarak da dinamik özellikler hesaplanabilir. Çalışmalarımızda henüz eyer noktalarının
genel bir veritabanını oluşturmadığımız için, sadece minimum yapılar elde edilmeye
çalışılmıştır.
Topolojik açıdan en çok çalışılan sistemler Lennard-Jones kümeleri olmuştur. Bu yapılarda
yerel minimum sayısı parçacık sayısı ile üstel olarak artmaktadır. Nispeten eski bir
çalışmada N=10-13 için 64,152,464 ve 1328 farklı kararlı yapı bulunmuştur (43). Birinci
derecede eyer noktaları ise N=13 için 9000’e yaklaşmaktadır. Bu karmaşık yapıya karşılık,
Coulomb kümeleri çok daha sade bir görünüm çizmektedirler. 30 dan az
Şekil 5. Toplam izomer sayısının parçacık sayısı ile değişimi.
parçacıklarda beşi geçmeyen izomer sayısı N=50 de bile 22 olmaktadır. N=100 için 360
farklı izomer bulunmuş ve bu sayının yapılan MC hesabına göre değişiminden, doğru
limitin 370 civarında olacağını öngörmekteyiz (44).
Yapısal bozuklukların etkisi
Yukarıda belirtilen koşullarda hazırlanan kümeler, doğal olarak içlerinde bulunacak
safsızlıklardan etkilenecektir. Bu durumları çalışabilmek için değişik modeller kullandık.
İlk olarak parçacık yüklerinin homojen olmadığı sistemleri inceledik. İki değişik yükten
oluşan sistemlerin en kararlı yapılarında genel olarak, yükü küçük olan parçacıkların
merkeze daha yakın, diğerlerinin ise dışarıda olduğu ve gene halka yapılarını korudukları
gözledik.
Bu beklenen sonuç nedeniyle, küme içerisinde hapsedilmiş nötr veya farklı yüklerde
parçacıkları içeren sistemlerin optimizasyonu için bazı önlemler almak gerekti. Eğer, bir
kümenin içerisine daha fazla yükte bir parçacık koyarsanız, Coulomb itmeleri bu parçacığı
kümenin dışına atar. O nedenle, tuzağın merkezine göre bağıl pozisyonu belirlenmiş ve
sabit kalan safsızlıklar kullandık. Nötr parçacıklar için ise üstel bir itme kuvveti kullandık.
Ayrıca doğrusal bozukluklar için de gene üstel bir itme içeren bölgeler tanımlandı. Bu
sistemlerin optimizasyon sonuçlarına örnekler Şekil 6’da verilmektedir. Bu tarz
bozuklukların temel etkisi, halka yapısındaki değişiklikler olmaktadır.
Şekil.6. Safsızlık ile yapının değişmesi. Sol üst köşeden itibaren saat yönünde. Saf küme,
merkezde nokta safsızlık ve asimetrik ile simetrik çizgi safsızlıklar.
Bilhassa çizgi halindeki safsızlıklar, kümenin yapısındaki simetriyi büyük ölçüde
bozmaktadır. Buna karşılık kümenin dış çeperlerini oluşturan dairesel yapılar karakterlerini
korumaktadırlar. Ortaya çıkan değişikliklerin etkisi daha çok sistemin dinamiğinde
görülmektedir.
Sınır koşulları ve yapı ilişkileri
Bazı deneylerde parçacıkları bir arada tutmak için kullanılan alanlar, sistemin etrafına itici
bir çerçeve koyarak oluşturulmaktadır. Bu tarz deneylerin simülasyonu için kare şeklinde
ve parçacıkları içeri doğru iten bir duvar oluşturduk. Böyle bir modelde optimizasyon,
sorunlu bir sayısal problem olarak karşımıza çıktı. Parçacık ve duvar arasındaki kuvveti
Coulomb veya nötr bir üstel bir fonksiyon olarak tanımlayabiliriz. Kullanılan optimizasyon
tekniklerinin tamamında, belirli bir zamanda (adımda) parçacıklar üzerinde etki eden
kuvveti hesaplayıp, bu kuvvet ile parçacık konumlarını düzeltme esası vardır. Bu düzeltme
de kesikli adımlarla gerçekleşir. Bu kısımda açıklanan modelde, konumlar üzerinde yapılan
düzeltmeler bazen parçacığın duvarların dışarı çıkmasına ve oradan da deney koşullarını
terk etmesine yol açmaktadır. Bu durumu önlemek için suni olarak, kutunun dışına ek
olarak üstel bir kuvvet eklemek gerekti.
Bu sistemlerde, tuzak kuvveti ve etki mesafesini optimize ederek, standart kümelere
nazaran daha düzenli yapılar oluşturmayı planlamıştık. Bununla beraber, bu işlem
öngördüğümüzden daha zor bir problem olarak karşımıza çıktı. Çoğunlukla, parçacıklar
duvarların yakınında
Şekil 7. Kare şeklinde tuzak altında oluşan kararlı yapılar. Sol üst köşeden başlamak üzere
saat yönünde N=100, 300, 500 ve 800.
toplanmaya başlıyorlar. Şekil 7 de 100, 300, 500 ve 800 parçacığın aynı büyüklükteki kare
bir alana hapsedildiği zaman oluşturdukları yapılar verilmiştir. N=100 için bile, parabolik
tuzak için görülen üçgen yapılar neredeyse tamamen kaybolmuş durumdadır. O nedenle,
bu sistemlerin erime davranışlarının, iki-boyutlu sistemlerin erimesi hakkında önemli
bilgiler vermesi söz konusudur.
Anizotropik tuzaklar
Bilhassa 3-boyutlu kümelerde kullanılan tuzağın izotropisini değiştirmek mümkün
olmaktadır(45,46). Denklem 1 deki ρ parametresini (üç boyut için) değiştirerek doğrusal
zincirlerden, disklere veya 3-boyutlu küresel yapılara gitmek olasıdır.
Fig.8. N=100, yukarıdan aşağı ρ=1, 0.003 ve 9 için kararlı yapılar
Anizotropi parametresi ρ ve parçacık sayısı N’i kullanarak oluşturduğumuz faz diyagramı
daha önce yayınlanmıştır (39). Bu diyagramda 1,2 veya 3 boyutlu yapılar birbirlerlerinden
doğrusal faz sınırları ile oldukça belirgin bir şekilde ayrılmaktadır.
Şekil 9. Anizotropi parametresi ve parçacık sayısı arasındaki faz diyagramı.
Faz geçişleri
Her ne kadar faz geçişleri sonsuz sistemler için tanımlanmış olsalar da, sonlu sistemlerde
de faz geçişlerine benzer davranışlar gözlenmektedir. Kümelerde bilhassa katı-sıvı geçişine
analojik olan ve erime olarak da adlandırılan geçişler gözlenmektedir. Bu konudaki
çalışmaları özetlemek bu makale çerçevesinde mümkün değildir. Ama deneysel olarak
küçük kümelerin ısı kapasitesindeki değişiklikleri ölçerek bu geçişlere ait deneysel
bulgular bulunduğu gibi, sayısal simülasyonlarla da erime olarak tanımlanabilecek
değişiklikler gözlenmiştir. Bu konuda H.Haberland ve R.S.Berry gruplarının çalışmalarını
takip ederek detaylı bilgi alınabilir.
Coulomb kümelerinde de benzer şekilde faz geçişleri gözlenmiştir. Deneysel olarak
parçacıkların hareketlerini gözlemek mümkün olduğu içim erimeye benzer davranış
farklılıkları doğrudan ölçülebilmektedir (8,11,13,14,16,47). Sayısal yöntemler ise bu
konuda çok daha zengin veri sunabilmektedir (23,33,39,44,48-57). Genellikle Newton
denklemlerinin sayısal çözümlerine dayanan moleküler dinamik simülasyon yöntemleri, bu
faz geçişlerini incelemek için kullanılmaktadır.
dri/dt = pi/m
ve
dpi/dt = fi = -∂V/∂ri
(5)
Bu denklemlerde, ri ve pi, i numaralı parçacığın koordinat ve momentum vektörlerini ve m
de kütlesini tanımlar. V toplam potensiyel enerjidir. Başlangıç koşulları belirlendikten
sonra, her parçacık üzerine etki eden kuvvet tarafından hareket ettirilir. Yukarıda verilen
bağıl denklemler ise sayısal yöntemlerle, küçük zaman adımları için oldukça hassas olarak
çözülebilmektedir. Bu çözümlerden elde edilen zaman serileri (hem koordinat hem de
momentum uzayında), sistemin hareketinin sınıflandırılmasını ve dolayısı ile faz geçiş
bölgelerinin tanımlanmasını sağlar. Sonlu sistemlerde doğal olarak, faz geçişlerinin
özelliği olan süreksiz bölgeler yerine daha düzgün bir geçiş gözlenmektedir.
Yığınların en önemli özelliklerinin, parçacık sayısına kuvvetle bağlı fiziksel özellikler
olduğundan bahsetmiştik. Erime olayı da benzer şekilde parçacık sayısına göre farklı
mekanizmalar göstermektedir.
Şekil 10. Farklı büyüklükteki kümelerde, Lindemann indisinin sıcaklıkla değişimi
Şekil 10’da N=10,20,40 ve 50 için Lindeman indisinin, ortalama sıcaklığa göre değişimi
verilmiştir. Bütün fiziksel büyüklükler m, q ve A’nın bir olarak alındığı genel birim
sistemindedir. MD simülasyonlarını sabit enerji koşullarında gerçekleştirdiğimiz için, her
enerji için önce 105 adımlık bir süreçte kümeyi dengeye getirmek gerekmektedir. Daha
sonra ise 106 adımlık bir zaman serisi oluşturularak hem δ hem de ortalama sıcaklık T bu
seri üzerinden hesaplanmıştır. Ampirik bir kural olarak, δ’nın 0.1’i geçtiği bölge erime
sıcaklığı olarak tanımlanır.
Bu şekilde değişik erime mekanizmaları gösterilmektedir. N=10 net olarak iki adımlı bir
erime (önerime) göstermekte iken, N=20 de ise çok düşük sıcaklıklarda bile yüksek δ
değerleri gözlenmektedir. N=40 ve 50 ise gittikçe keskinleşen ve tek adımda gerçekleşen
faz geçişlerine sahiptirler. Bu değişik mekanizmalar arasındaki farklar, tek bir ölçüte
indirilememektedir.
Şekil 11. Maksimum Lyapunov üstelinin sıcaklık ile değişimi. Koyu çizgi N=50, noktalı
çizgi N=10.
Kaotik davranışın boyutlarını belirleyen Lyapunov üsteli de N=10 ve 50 için, Lindemann
indisine benzer davranış göstermektedir. Her iki ölçüt de aynı yerde bir erimenin varlığına
işaret etmektedir. Ayrıca N=10 da önerimenin işaretleri de bulunmaktadır.
Bütün bu farklı mekanizmaların altında iki önemli kavram yatmaktadır. Bunların birincisi,
iki ayrı kristalimsi yapının arayüzeylerinde oluşan topolojik bozukluklardır. Bu
bozuklukların erime için bir başlangıç bölgesi oluşturdukları düşünülmekte ise de, kanımca
bu konuda yeterli analiz yapılmamıştır. Bu bölgelerin hem oluşumundaki düzensizlikler
hem de erime sırasındaki değişiklikleri, erimenin nasıl parçacık sayısı ile değiştiğini
açıklamada önemli rolü vardır. Bir diğer nokta ise, düşük sıcaklıklarda başlayan hareketin
tanımlanmasında yatmaktadır. Öncelikle parçacıklar denge konumları etrafında küçük
hareketler yaparlar. Sıcaklık arttıkça bu hareketin boyutlar artar ve bir noktadan sonra
içerideki halkalarda öncelik olmak üzere halkaların dönmesi başlar. Bu durumda bir
hareket olduğu için Lindemann indisi veya maksimum Lyapunov üsteli gibi dinamik
ölçütler artık sıfırdan büyük değerleri alırlar. Buna karşılık halkalar arasında parçacık
değişimi (izomerizasyon) henüz başlamamıştır. Halbuki hakiki anlamda erime, sistemin
faz uzayında değişik minimum enerji bölgelerini taraması ile oluşacaktır. Tabii bu
durumun gerçekleşmesinde minimum yapıları birbirine bağlayan geçiş yapılarının yarattığı
enerji engellerinin yükseklikleri de önemli olmaktadır. Nitekim, ısı kapasitelerinin
ölçümlerindeki ( ki bu ölçümler dönme hareketlerinden nispeten az etkilenirler) erime
sıcaklıkları, Lindeman indislerinin ilk olarak 0,1 civarına geldiği sıcaklıklardan çok daha
yüksek çıkmaktadırlar. Bu farklılığın detaylı bir tartışması Ref.33’de verilmiştir.
Önceki kısımlarda verilen yapısal bozukluklar ve değişen sınır koşullarının etkileri, erime
mekanizmaları için önemli olacaktır. Örneğin, halka yapısındaki bozukluklar (Şekil 6)
dinamik ölçütlerden bulunan erime sıcaklıklarını arttırmaktadırlar. Aynı zamanda düzgün
kümelerde gözüken ve iç dönmelerden kaynaklandığını düşündüğümüz önerimeler de
kaybolmaktadır.
SONUÇLAR ve TARTIŞMA
Kümeler bir anlamda atomlardan nano parçacıklara gidişte bir köprü oluşturmaktadır.
Coulomb kümeleri ise atomik düzeyde olduğu kadar makro boyutta oluşabilmeleri
nedeniyle ilginç bir problem olarak karşımıza çıkmaktadırlar. Bu sistemlerin modellenmesi
nispeten kolay olduğu gibi, bilhassa iki boyutta incelenmesi kolay yapılar
göstermektedirler. Buna karşılık, gerek termodinamik kararlılıkları gerekse de faz geçişleri
gibi dinamik özellikleri kolaylıkla basit kurallara indirgenemeyecek kadar karmaşıktır.
Bu yazıda Coulomb kümelerinde yapılan çalışmaların bir değerlendirmesi kadar,
anlaşılmasına ihtiyaç duyulan problemler de verilmeye calışılmıştır. Bu problemler
arasında a) geçiş hallerinin bulunup, potensiyel enerji yüzeylerinin topolojik haritalarının
çıkarılması, b) topolojik bozuklukların erimeyi nasıl etkilediği, c) yapıların ne kadar
hekzagonal kristale benzediğinin belirlenmesi, d) sınır koşulları ile yapı arasındaki ilişkiler
ve e) dinamik ve termodinamik erime ölçümleri arasındaki ilişkilerin belirlenmesi
sayılabilir.
Bu çalışmaları beraber yürüttüğümüz Dr.Florent Calvo’ya, desteği için de Türkiye
Bilimler Akademisi ve Koç Üniversitesi’ne teşekkürü bir borç bilirim.
REFERANSLAR
1)
Wigner, E. (1934) On the interaction of electrons in metals. Phys.Rev. 46, 1002-1011
2)
Wigner, E. (1938) Effects of the electron interaction on the energy levels of electrons
in metals, Trans.Faraday Soc. 34, 678-685
3)
Leiderer, P. (1992) Electrons at the surfaces of quantum systems. J.Low
Temp.Physics, 87, 247-278
4)
Sikorski, C. & Merkt, U. (1989) Spectroscopy of electronic states in InSb quantum
dots. Phys.Rev.Lett. 62, 2164-2168
5)
Ashoori,R, Stormer, H.L., Weiner, J.S., Pfeiffer, L.N., Pearton, S.J., Baldwin, K.W. &
West, K.W. Single electron capacitance spectroscopy of discrete quantum levels,
Phys.Rev.Lett. 68, 3088-3093
6)
Ikezi, H. Coulomb solid of small particles in plasmas. (1986) Phys.Fluids, 29, 17641766
7)
Chu, J.H. & I,L. (1994) Direct observation of Coulomb crystals and liquids in
strongly coupled rf dusty plasmas, Phys.Rev.Lett. 73, 4009-4012
8)
Melzer, A., Homann, A. & Piel, A. (1996) Experimental investigation of the melting
transition of the plasma crystal. Phys.Rev.E, 53, 2757-2766
9)
Wang, Y-C, Juan, W-T & I, L. (2000) Self-organized oscillations of strongly coupled
dust Coulomb clusters in plasma traps, Phys.Rev.E 62, 5667-5671
10)
Melzer, A. (2003) Mode spectra of thermally excited two-dimensional dust Coulomb
clusters, Phys.Rev.E, 67, 016411 1-10
11)
Ichiki, R., Ivanov, Y., Wolter, M. Kawai, Y. & Melzer, A. (2004) Melting and heating
of two-dimensional Coulomb clusters in dusty plasmas, Phys.Rev.E, 70, 066404 1-4
12)
Zahn, K., Mendez-Alcaraz, J.M.& Maret, G (1997) Hydrodynamic interactions may
enhance the self-diffusion of colloidal particles, Phys.Rev.Lett. 79, 175-178
13)
Wei, Q-H., Bechinger, C., Rudhardt,D. & Leiderer, P. (1998) Experimental study of
laser-induced melting in two-dimensional colloids, Phys.Rev.Lett. 81, 2606-2609
14)
Bubeck, R., Bechinger, C., Neser, S & Leiderer, P.(1999) Melting and reentrant
freezing of two-dimensional colloidal crystals in confined geometry, Phys.Rev.Lett. 82,
3364-3367
15)
Saint Jean, M., Even, C & Guthmann, C. (2001) Macroscopic 2D Wigner islands,
Europhys.Lett. 55, 45-51
16)
Zheng,X.H.& Grieve, R. (2006) Melting behavior of single two-dimensional crystal,
Phys.Rev.B, 73, 064205 1-10
17)
Kjargaard, M. And Drewsen, M. (2003) Observation of a structural transition for
Coulomb crystals in a linear Paul trap, Phys.Rev.Lett. 91, 95002 1-4
18)
Drewsen,M., Jensen, I.S., Kjargaard, N., Lindballe, J., Mortensen, A., Molhave, K &
Voigt, D. (2003) Non-stationary Coulomb crystals in linear Paul traps,
J.Phys.B.At.Mol.Opt.Phys. 36, 525-532
19)
Drewsen,M., Mortensen, A., Lindballe, J., Molhave, K. & Kjargaard, N. (2004)
Dynamically excited single-component ion Coulomb crystals in linear Paul traps,
Nucl.Inst.Meth.Phys.Res. A532, 237-240
20)
Mortensen, A., Nielsen, E. Matthey,T. & Drewsen,M. (2006) Observation of threedimensional long-range order in small ion Coulomb crystals in an rf trap, Phys.Rev.Lett.
96, 103001 1-4
21)
Wales, D.J. (2003) Energy Ladnscapes, Cambridge University Press., Cambdridge
22)
A.M.Ferrenberg & R.H.Swendsen (1988) New Monte Carlo technique for studying
phase transitions, Phys.Rev.Lett. 61, 2635-2638
23)
Bedanov, V.M. & Peeters, F.M. (1994) Ordering and phase transitions of charged
particles in a classical finite two-dimensional system. Phys.Rev.B 49, 2667-2676
24)
Partoens, B. & Peeters, F.M. (1997) Classical artificial two-dimensional atoms. The
Thomson model. J.Phys.Condens.Matter. 9, 5383-5393
25)
Kong, M., Partoens, B. & Peeters, F.M. (2002) Transition between ground and
metastable states in classical two-dimensional atoms. Phys.Rev.E 65, 46602 1-13
26)
Kong. M, Partoens, B, Matulis A. & Peeters, F.M. (2004) Structure and spectrum of
two-dimensional clusters confined in a hard wall potential. Phys.Rev.E 69, 036412 1-10
27)
Wales, D.J. & Lee, A.M. (1993) Structure and rearrangements of small trapped-ion
clusters, Phys.Rev.A 47, 380-393
28)
Beekman, R.A., Roussel, M.R. & Wilson, P.J. (1999) Equilibrium configurations of
systems of trapped ions. Phys.Rev.A 59, 503-511
29)
Ludwig, P., Kosse, S. & Bonitz,M. (2005) Structure of spherical three-dimensional
Coulomb crystals. Phys.Rev.E 71, 046403 1-5
30)
Bontiz,M, Block,D., Arp,O., Golubnychiy, Baumgartner,H., Ludwig,P., Piel,A. &
Filinov, A. (2006) Structural properties of screened Coulomb balls. Phys.Rev.Lett. 96,
75001 1-4
31)
Calvo, F. & Yurtsever, E. (2004) Composition-induced structural transitions in mixed
rare-gas clusters, Phys.Rev.B. 70, 45423 1-11
32)
Li,Z. & Scheraga, H.A. (1988) Monte Carlo minimization approach to the multiple
minima problem in protein folding. Proc.Natl.Acad.Sci.U.S.A. 84, 6611-6615
33)
Yurtsever, E., Calvo,F. & Wales, D.J. (2005) Finite-size effects in the dynamics and
thermodynamics of two-dimensional Coulomb clusters, Phys.rev.E 72, 026110 1-10
34)
Cockayne, E. & Esler, V. (1991) Energetics of point defects in the two-dimensional
Wigner crystal. Phys.Rev.B 43, 623-629
35)
Price, R. & Platzman, P.M. (1991) Defect configurations in a two-dimensional
classical Wigner crystal. Phys.Rev.B, 44, 2356-2357
36)
Lai, Y-J. & I, L. (1999) Packings and defects of strongly coupled two-dimensional
Coulomb clusters: Numerical simulation, Phys.Rev.E. 60, 4743-4753
37)
Candido, L., Phillips, P. & Ceperley, D.M. (2001) Single and paired point defects in
2D Wigner crystal, Phys.Rev.Lett. 86, 492-495
38)
Totsuji,H., Kishimoto,T., Totsuji, C. & Tsuruta K. (2002) Competition between two
forms of ordering in finite Coulomb clusters, Phys.Rev.Lett. 88, 125002 1-4
39)
Calvo, F. & Yurtsever (2007) Non-monotonic size effects on the structure and
thermodynamics of Coulomb clusters in three-dimensional traps, Eur.Phys.J.D, 44, 81-91
40)
Yurtsever, E., Yıldırım, E., Yurtsever M., Bodo E. & Gianturco, F.A. (2007) Solvation
of K+ in Helium droplets”, Eur.Phys.J.D. 43, 105
41)
Cheng, L. & Yang, J. (2007) Global minimum structures of Morse clusters as a
function of the range of the potential: 81 ≤ N ≤ 160. J.Phys.Chem.A 111, 5287-5293
42)
Despa, F., Wales, D.J. & Berry, R.S. (2005) Archetypal energy landscapes: Dynamical
diagnosis, J.Chem.Phys. 122, 24103 1-8
43)
Tsai, C.J. & Jordan, K.D. (1993) Use of an eigenvalue method to locate the stationary
points on the potential energy surfaces of selected Argon and water clusters. J.Phys.Chem.
97, 11227-11237
44)
Yurtsever, E. & Calvo, F. Effects of the range of the potential on the structure and
dynamics of two-dimensional Coulomb clusters. (Basıma yollandı)
45)
Drewsen, M., Jensen, I.S., Kjargaard, N., Lindballe, J, Mortensen, A, Molhave, K. &
Voigt,D. (2003) Non-stationary Coulomb crystals in linear Paul traps, J.Phys.B. 36, 525523
46)
Drewsen, M., Mortensen A., Lindballe, J. , Molhave, K. &., Kjargaard, N. (2004)
Dynamically excited single-component ion Coulomb crystals in linear Paul traps,
Nucl.Inst.Met.Phys.Res.A, 532, 237-240
47)
Ivanov, Y. & Melzer, A. (2005) Melting dynamics of finite clusters in dusty plasmas,
Phys.Plasmas, 12 072110 1-11
48)
Combs, J.A. (1988) Three-stage melting in two dimensions initiated by the formation
of grain boundaries: A molecular dynamics study, Phys.Rev.B 38, 6751-6760
49)
Schweigert, V.A., Schweigert, I.V., Melzer, A., Homann, A. & Piel, A. (1998) Plasma
crystal melting: A nonequilibrium phase transition, Phys.Rev.Lett. 80, 5345-5348
50)
Schweigert, I.V., Schweigert, V.A. & Petters, F.M. (1999) Melting of the classical
bilayer Wigner crystal: Influence of lattice symmetry, Phys.Rev.Lett. 82, 5293-5296
51)
Schiffer, J.P. (2002) Melting of crystalline confined plasmas, Phys.Rev.Lett. 88,
205003 1-4
52)
Lai, Y-J. And I,L. (2001) Defects and particle motions in the nonuniform melting of a
two-dimensional Coulomb cluster. Phys.Rev.E 64, 015601 1-4
53)
Kong, M., Partoens, B. And Peeters, F.M. (2003) Topological defects and
nonhomogeneous melting of large two-dimensional Coulomb clusters, Phys.Rev.E 67,
021608 1-8
54)
Drocco, J.A., Olson-Reichardt, C.J., Reichardt, C. & Janko, B. (2003) Structure and
melting of two-species charged clusters in a parabolic trap, Phys.Rev.E 68, 060401 1-4
55)
Apolinario, S.W.S., Partoens, B. & Peeters, F.M. (2006) Inhomogeneous melting in
anisotropically confined two-dimensional clusters, Phys.Rev.E 74, 031107 1-11
56)
Ghazali, A. & Levy J-C.S. (2006) Solid-liquid transition in 2D dipolar systems,
Europhys.Lett. 74, 355-361
57)
Jevy, J-C.S. & Ghazali, A. (2006) Monte Carlo simulations of solid state and melting
of 2D confined magnetic particles under perpendicular field, Phys.Stat.Sol.(b) 243, 188192